金沙贵宾厅-优惠大厅坐落于安徽省合肥市风景秀丽的科学岛，2008年4月30日经中国科学院批准成立，依托中国科学院合肥物质科学研究院管理（科发人教字〔2008〕133号），其前身是2005年12月20日成立的“合肥强磁场科学技术研究中心”。中心目标：发展... 更多简介 +
稳态强磁场实验装置（Steady High Magnetic Field Facility，简称SHMFF）是国家发改委支持的“十一五”国家重大科技基础设施。SHMFF法人单位是中国科学院合肥物质科学研究院，共建单位是中国科学技术大学。各项任务以中国科学院金沙贵宾厅-优惠大厅为依托... 更多简介 +
近日，金沙贵宾厅-优惠大厅王辉研究员与张欣研究员课题组合作，依托稳态强磁场实验装置（SHMFF）核磁共振和电子顺磁共振，基于课题组发现的“溶剂自碳化-还原”策略（ACS Nano, 2020, 14, 13304; Nanoscale, 2020, 12, 10956; Small, 2022, 18, 2107422; Adv. Funct. Mater., 2024, 34, 2312719; Chem. Eng. J., 2024, 480, 148273），制备出一种新型的轴向氧原子调控的Fe-N4纳米酶（O-Fe-N4），可用于非刺激、乏氧条件下的单线态氧（1O2）介导的肿瘤催化治疗，相关成果发表在国际期刊先进科学（Advanced Science, 2024, 2307254）。
低效、有创的外部刺激，乏氧的肿瘤微环境以及其内部过表达的氧化还原物质，极大的限制了1O2介导的肿瘤治疗效率。Russell型催化治疗提供了一种不依赖O2的方法来敏化1O2的生成，并避免了与外源刺激相关的正常组织损伤。迄今为止，仅有铜（Cu）基和钼（Mo）基材料被开发用于Russell型催化治疗，而其他金属或非金属材料则具有Russell反应惰性。
基于上述情况，联合研究团队采用有机溶剂自碳化还原策略，通过材料表界面维纳调控技术，制备了轴向O原子工程化的Fe-N4纳米酶（O-Fe-N4），该纳米酶在不引入外部能量的情况下，能够通过Russell反应将过氧化氢（H2O2）转化为1O2。
O-Fe-N4具有两种相互关联的催化特性：类谷胱甘肽氧化酶活性为随后的1O2生成提供了底物，从而有效避免了谷胱甘肽可能对抗癌功效的负面影响。O-Fe-N4在pH 6.2时表现出79.58 U mg-1的比酶活值，优于大多数已报道的Fe-N4催化剂。
在理论研究中，密度泛函理论（DFT）计算表明，轴向O原子可以有效调节Fe和N之间的相对位置和电子亲和力，降低活化能，增强选择性，从而促进Russell反应发生。
在实验验证方面，SHMFF核磁共振及电子顺磁共振的结果有力地支持了O-Fe-N4纳米酶的独特结构和其优异的酶活性。这种明确的Fe-N/O结构产生的酶活性可以有效下调谷胱甘肽过氧化物酶-4活性，并诱导脂质过氧化过程，从而抑制肿瘤增殖。
这一发现不仅突破了1O2介导的癌症治疗的局限，而且为提升Fe-N4催化剂的性能树立了典范，引领了催化剂设计与优化的新方向。
该研究工作获得国家重点研发计划、国家自然科学基金、安徽省杰出青年科学基金、国家博士后创新人才支持计划、中国博士后科学基金等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1002/advs.202307254
图 1. O-Fe-N4催化剂的合成及肿瘤催化治疗示意图。
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