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强磁场团队在5d铱氧化物异质界面中发现稳定可控的单原子层二维电子气

来源： 时间：2024-09-02 作者：李苗

　　近期，金沙贵宾厅-优惠大厅杨晓萍研究员课题组和合作者，在5d铱氧化物异质结构的绝缘体-金属转变方面取得新进展，在局域于异质界面IrO2中发现稳定可控的单原子层二维电子气。该成果2024年7月以“Tunable 5d-t2g Mott State and Monoatomic Layer Two-Dimensional Electron Gas Realized in Spin-Orbit-Coupled SrIrO3 through Heterostructuring”为题在线发表在国际期刊 ACS Applied Electronic Materials。

　　莫特（Mott）绝缘体-金属转变因其潜在的器件应用和掺杂后超导的可能性，在凝聚态物理学中引起了广泛关注。相比3d过渡金属氧化物中较弱的自旋轨道耦合效应，5d铱氧化物表现出显著增强的自旋轨道耦合，其能量已经与晶体场劈裂和电子关联效应相当。强自旋轨道耦合使得Ir 5d-t2g被分成Jeff＝3/2和Jeff＝1/2子带，库仑相互作用的引入进一步将Jeff=1/2能带分为上哈伯德能带和下哈伯德能带。层状Ruddlesden–Popper (RP)相Srn+1IrnO3n+1是具有代表性的铱酸盐材料，其中Sr2IrO4 (n=1)是反铁磁Mott绝缘体，具有满占据的Jeff=3/2带和半占据的Jeff=1/2带。由于和铜酸盐之间在结构、轨道占据和物性上有很多相似之处，Sr2IrO4被预测有希望通过电子掺杂而实现高温超导特性。随着n的增加，Jeff=1/2带宽从n=1的0.48 eV到n=∞的1.01 eV，导致Mott能隙的闭合。角分辨光电子能谱(ARPES)也证实钙钛矿SrIrO3体材料的半金属性质。然而，在界面二维极限下的SrIrO3却是和Sr2IrO4类似的反铁磁Mott绝缘体，这就给界面调控提供了可能。

　　目前异质界面技术已被广泛用于调控材料的电子结构和物性，研究团队基于密度泛函理论，对 (SrIrO3)m/(LaTiO3)1  超晶格的电子结构进行了系统研究。发现在LaTiO3 和SrIrO3之间存在由界面极化差异和氧八面体畸变联合驱动的整数电荷转移情况。通过对LaTiO3进行A位掺杂或改变 SrIrO3 层数 m，能够定量控制Ti和 Ir 原子之间转移的电子数，调控Ir在不同价态之间转换，导致体系出现各种各样的电子态，如非磁能带绝缘体、铁磁金属、亚铁磁Mott绝缘体和亚铁磁金属。特别在m⩾2的(SrIrO3)m/( LaTiO3)1超晶格的界面处实现了分数占据的混合价态 (Ir3.3+/Ir3.7+)，在Ba掺杂的(SrIrO3)1/(La1−xBaxTiO3)1和(SrIrO3)m/(LaTiO3)1 (m⩾3)中均实现了绝缘体-金属转变。最有趣的是，研究团队发现无论SrIrO3层的厚度如何，电荷转移和二维电子气现象仅仅局域在异质界面处的IrO2单原子层中。这种特性与典型的3d氧化物异质结构LaAlO3/SrTiO3形成鲜明对比，后者的准二维电子气穿过界面延伸到SrTiO3多个晶胞。这些为研究新型纳米级氧化物电子器件和探索二维非常规铱酸盐超导提供了新的见解。

　　金沙贵宾厅-优惠大厅博士生李苗和丁振于为共同第一作者，金沙贵宾厅-优惠大厅杨晓萍研究员和新加坡科技研究局高性能计算研究所吴刚研究员为共同通讯作者。该项研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和强磁场安徽省实验室的支持。

　　论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsaelm.4c01015 

图1: Mott-Hubbard 模型描述的费米能级附近SrIrO3相关超晶格5d能带图像。

 

图2: 代表性的(SrIrO3)4/(LaTiO3)1超晶格的(a)异质界面结构, (b)局域于异质界面处的Ir-5d-t2g单原子层二维电子气，(c)基于Mott-Hubbard 模型描述的费米能级附近的能带图像。

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